寻找新颖拓扑结构并探索其物性是当前凝聚态物理研究的一个重点。这些拓扑结构有望为后摩尔时代电子学及其器件提供原材料。目前，人们对磁性材料中具有拓扑稳定性的实空间自旋结构，如涡旋、斯格明子、半子等，已经开展了广泛的研究。对于介电材料体系，偶极子也能在晶格自由度和电荷自由度的共同调控下发生旋转，形成拓扑稳定的极性结构。相比于磁性材料中的拓扑自旋结构，极性拓扑结构的研究进展缓慢，直到最近几年才有明显起色。制约其研究发展的重要原因有两个，一方面极性拓扑结构的形成条件更加苛刻。与自旋类似，通常情况下偶极子也倾向于平行排列形成平庸畴，而非旋转形成拓扑结构，且介电材料的各向异性通常比磁性材料更强，因此使偶极子旋转形成拓扑结构所需的驱动力也更大；除此之外，极性拓扑结构具有的能量并不稳定，如果没有非常合适的边界条件来维持，它们就会弛豫回到平庸畴结构，因此，极性拓扑结构的制备窗口和稳定存在的窗口都比较窄。另一方面，极性拓扑结构很难表征。极性拓扑结构的尺寸通常在纳米甚至亚纳米量级，且单个拓扑结构内的原子结构高度不均匀，只有当形成规则有序的阵列时，才能够被宏观表征手段探测到，否则其结构特征会被平均效应淹没。
威廉希尔williamhill官网量子材料科学中心和电子显微镜实验室高鹏课题组长期致力于低维铁电界面的研究，他们发展了对氧原子敏感的成像及定量分析技术与原位局域场技术，应用于极性拓扑体系的研究，有一系列原创性的研究成果。最近，他们与湘潭大学、浙江大学、南方科技大学等单位合作在人工氧化物超晶格PbTiO3 /SrTiO3中设计产生了亚十纳米的极性涡旋—反涡旋对阵列，并且发现反涡旋存在于非本征极性的SrTiO3中，而不是铁电体PbTiO3中。
(a)示意图：夹在两个涡旋之间的拓扑反涡。(b) 相场模拟的 (PbTiO3)n /(SrTiO3)m相图，其中n表示PbTiO3的单胞层数，m表示 SrTiO3的单胞层数。不同厚度对应不同的相。其中黑色框标记的*区域对应的是反涡旋能够存在的窗口。(c) 相场模拟：当m = 4和n = 10时，夹在两个涡旋之间会形成比较完美的反涡旋阵列。 (d) 实验：原子像。箭头是由原子像计算得到的位移矢量（近似正比于极化矢量）。
由Kosterlitz和Thouless的开创性工作可知，在Kosterlitz-Thouless相变过程中可能会形成涡旋—反涡旋对。相比于形成单个涡旋或反涡旋，这种涡旋—反涡旋对可以显著降低形成能。实际上，在超导以及铁磁系统中都观察到了这样的涡旋—反涡旋对。2016年美国伯克利的研究人员在铁电体系PbTiO3 /SrTiO3超晶格中的PbTiO3层中也发现了阵列型的极性拓扑涡旋。之后国际上多个课题组对该氧化物超晶格体系开展了广泛的研究，但是，一直没有发现反涡旋的踪迹。高鹏研究团队认为原因可能是没有找到合适的生长窗口或结构表征精度不够。因此，他们首先通过系统的相场模拟构建了相图，发现反涡旋的确可能存在但是存在的窗口很狭窄。在此基础上，他们设计了合适的人工超晶格结构，利用多种定量原子像分析方法确认了反涡旋的存在。有意思的是，反涡旋并不存在于铁电层PbTiO3中，而是存在于名义上的非极性材料SrTiO3中。图d展示了4个单胞层（1.6纳米）SrTiO3中存在反涡旋。研究团队探索了其形成机理，发现SrTiO3表现出较弱的各向异性，促进了反涡旋的形成。其形成驱动力主要是与电荷自由度相关的静电力，而与晶格自由度相关的弹性力几乎不起作用。据此，他们还预言了利用p-n、微纳加工等方式可能在纯的SrTiO3中产生反涡旋而不依赖于目前的人工氧化物超晶格。与拓扑平庸畴相比，反涡旋的介电常数增强。此外，电场和温度都可以驱动涡旋—反涡旋对与平庸相之间来回转变。
此项工作首次在非本征极性材料中实现了极性拓扑结构，得到了亚十纳米结构的极性涡旋—反涡旋对阵列，扩展了极性拓扑结构的研究范围，也进一步验证了K-T理论在极性体系的适用性。此外，也为极性反涡旋的存在给出了直接的原子尺度证据。
上述研究以 “Creating polar antivortex in PbTiO3/SrTiO3 superlattice”为题发表在《自然·通讯》（Nature Communications）。威廉希尔williamhill官网量子材料科学中心研究生Adeel Abid和孙元伟、浙江大学航空航天学院研究生侯旭、湘潭大学材料科学与工程学院谭丛兵博士为论文共同一作者，湘潭大学材料科学与工程学院钟向丽教授、浙江大学航空航天学院王杰教授、南方科技大学材料科学与工程系李江宇教授、威廉希尔williamhill官网高鹏研究员为论文共同通讯作者。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、量子物质科学协同创新中心、广东省重点研发计划等的支持。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-22356-0
